角分辨光电子能谱（angle resolved photo emission spectroscopy，ARPES）基于光电效应，可以直接获取电子的动量和能量从而得到材料的电子结构信息。利用超快激光，可以在时域上扩展ARPES技术，称为时间分辨ARPES（time and angle resolved photo emission spectroscopy，TR-ARPES）。该技术采取泵浦-探测方案，可用于研究超快电子动力学及其散射过程、光诱导相变和非平衡电子态等物理过程。

本文搭建了可用于TR-ARPES测量的激光系统，泵浦脉冲由3级OPA和DFG过程产生，波长在1.5-8 μm可调，对应光子能量为0.82-0.15 eV，重频为250 kHz。探测脉冲为光子能量6 eV的五次谐波，对应波长206 nm[1]。

图1：实验装置图[1]

实验装置如图1所示，光路最前端为掺镱光纤激光器，单脉冲能量为200 μJ，脉宽150 fs，250 kHz重频下的平均功率为50 W。输出激光通过分束器BS分为75/25的两路，能量高的一路用于3级OPA和DFG过程产生泵浦脉冲，能量较低的一路用于产生探测脉冲。

泵浦光一路聚焦1 W功率至10 mm厚的YAG晶体上产生超连续谱，超连续谱覆盖500-2000 nm，后续使用波段为1600-1850 nm，3 mm厚的硅板用于实现脉冲展宽。3级OPA装置的泵浦光功率分别为6 W、10 W和20 W，第一级OPA使用1 mm厚MgO掺杂的PPLN晶体实现准相位匹配，产生的信号光和闲频光功率约为25 mW。第二级和第三级OPA均使用1.5 mm厚的LN晶体，产生的信号光和闲频光功率分别约600-900 mW、5-6 W。信号光和闲频光在空间上分离，功率分别为3.5 W和2.5 W，信号光通过半波片调节偏振态，利用1 mm长的硅酸镓镧（LaGaSiO，LGS）晶体产生差频过程，差频光波长在4-8 μm，功率大于70 mW，用作TR-ARPES的泵浦脉冲。图2（a）展示了三种不同波长的信号光和闲频光，分别为1640/2770 nm（蓝色）、1770/2460 nm（橙色）、1830/2350 nm（绿色），对应图2（b）中4 μm（蓝色）、6.4 μm（橙色）、8.2 μm（绿色）的差频光。

探测光一路通过BBO晶体将12 W功率中的一部分倍频，在第一块BBO晶体后使用方解石补偿基频光和倍频光的时间延迟，再利用BBO晶体将基频光（1030 nm）和倍频光（515 nm）和频得到三倍频光（343 nm），第三块BBO晶体将倍频光和三倍频光和频得到五次谐波（206 nm），其光子能量约为6 eV，3块BBO晶体的厚度均为1 mm。

图2：（a）3种不同波长的信号光和闲频光（蓝色、橙色和绿色） （b）3种不同波长的差频光在4-8 μm间的可调谐性。蓝色曲线代表平均功率[1]

图3展示了长时间的功率稳定性，图3（a）为信号光（1640 nm）和闲频光（2770 nm）在25h内的功率曲线，平均功率分别为4.1 W和1.58 W，RMS均为1%，信号光和闲频光远场光斑直径分别为120和90 μm。图3（b）分别为4 μm和8 μm DFG光在15h以内的功率曲线，平均功率分别为300 mW和74 mW，RMS均为3%，插图是8 μm时的远场光斑形状，直径约为200-300 μm。

图3：（a）产生4 μm DFG光的信号光(1640 nm)和闲频光(2770 nm)的长期功率稳定性。插图为在LGS晶体上测得的远场光束轮廓。（b）4 μm和8 μm DFG光的长期功率稳定性。插图为8 μm DFG光的远场光束轮廓[1]

作者利用频率分辨光开关方法测量到的光谱及时域信息，信号光脉宽62 fs，变换极限51 fs；闲频光脉宽110 fs，变换极限80 fs；DFG光脉宽135 fs，对应约10个光学周期，变换极限104 fs。将该系统用于三维拓扑绝缘材料碲化铋（BiTe）的TR-ARPES测量，图4（a）为泵浦脉冲和探测脉冲之间的时间延迟为0时的ARPES谱，泵浦脉冲的光子能量为300 meV，波长为4 μm，能量密度为70 μJ/cm。计算a图中紫色区域的电子发射强度曲线，拟合后可以得到ARPES系统的时间分辨率（图4（b））为202 fs ± 12 fs。结合泵浦脉冲宽度135 fs，可计算得探测脉冲宽度约150 fs。

图4：（a）时间延迟为0时BiTe的ARPES谱 （b）a图中紫色方框内强度随时间延迟的拟合曲线 （c）a图中红色、绿色、蓝色方框内的强度曲线[1]

综上，本文搭建了可用于TR-ARPES测量的激光系统，具有可调谐宽带（1.5-8 μm，0.82-0.15 eV，250 kHz）泵浦和6 eV UV探测脉冲，可用于研究量子材料中的光诱导现象，促进对复杂系统电子行为的理解。

参考文献：

[1] ADRIEN LONGA, JEAN-MICHEL PARENT, BENSON KWAKU FRIMPONG, et al. Time-resolved ARPES with probe energy of 6.0 eV and tunable MIR pump at 250 kHz[J]. Optics Express, 2024, 32(17):29549-29557.

       原文标题 : 超快非线性光学技术之六十六 可调谐中红外泵浦、远紫外探测的时间分辨 ARPES