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上光所实验证明了“全光学”对于重构复杂分子空间结构的有效性

导读: 上海光机所首次通过隧穿电离产生的分子取向依赖的荧光光谱测量,成功地获取了CO2分子的低能占据分子轨道(HOMO-1和HOMO-2轨道)的重要空间结构信息。

  近年来,人们对于微观世界的探索从简单的原子系统逐步拓展到复杂的分子体系,强场分子物理的研究也已成为前沿热点之一。除了主导化学反应的最高占据分子轨道(HOMO)之外,某些能量较低的分子轨道(如HOMO-1, HOMO-2等)在强光场诱导的分子体系的极端非线性过程及其应用中也有着重要作用。然而,迄今强场激光与分子相互作用研究中所关注的产物(如电子、离子和谐波光子等)对于“甄别”上述不同分子轨道的各自独立贡献均存在局限性。因此,区分不同分子轨道的贡献并进而获取其各自的空间结构信息成为亟待解决的重要难题,不仅对探索复杂分子结构以及动力学过程具有重要的科学意义,而且将极大地推动飞秒化学、阿秒物理以及分子轨道成像等前沿学科与应用的迅速发展。

  中科院上海光机所强场激光物理国家重点实验室徐至展研究员、程亚研究员与其合作者(北京应用物理与计算数学研究所陈京研究员,中科院武汉物理与数学研究所柳晓军研究员等),9月26日发表在国际物理学期刊《物理评论快报》上的论文 [Phys. Rev. Lett. 111, 133001 (2013)],报道了国际上首次通过隧穿电离产生的分子取向依赖的荧光光谱测量,成功地获取了CO2分子的低能占据分子轨道(HOMO-1和HOMO-2轨道)的重要空间结构信息,并与现有的理论模型计算相比较,不仅推动了强场分子电离理论的完善和发展,而且实验证明了这种“全光学”方法对于重构复杂分子空间结构的有效性。

  徐至展、程亚等合作研究组开拓性地发展了基于取向依赖的荧光光谱重构分子空间结构的技术手段,进一步测量了取向排列的CO2分子的HOMO-1和HOMO-2轨道经过隧穿电离形成的荧光谱线 (338nm和289nm) 强度随泵浦光与探测光的偏振方向间的夹角变化,通过解卷积处理获得了上述两个能量较低的分子轨道的隧穿电离几率随分子取向角的变化关系,从而成功实现了分子轨道空间结构的重构。实验结果(特别是HOMO-1轨道)与长度规范强场近似理论的模拟结果吻合较好,而与基于分子ADK理论的模拟结果差异较大,因此该项研究不仅加深了人们对复杂分子体系强场相互作用过程的理解,而且为检验并发展现有强场电离理论提供了重要实验依据。

  该项研究有重要的科学意义与应用前景,正如《物理评论快报》审稿人指出的:“……激光诱导的能量较低的分子轨道的电离确实是强场物理、超快激光科学以及阿秒物理研究领域亟待解决的、非常有趣的问题”,“……作者成功地获取了HOMO-1和HOMO-2轨道的电离几率对分子取向角的依赖,这无疑是一个有价值的结果”。另外,值得指出的是,本文在《物理评论快报》发表前曾以arXiv论文预印本形式公布[arXiv:1302.3400v2 (2013)],就得到了国际同行的高度重视,如美国堪萨斯州立大学研究组就重点引用并跟踪该项研究。

  该项研究得到国家“973”计划、国家自然科学基金等项目的支持。

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